李世民政变成功登上皇位后，论功行赏，将舅父提拔为门下侍中，长孙无忌则升任吏部尚书。甥舅二人同朝为官，炙手可热，高士廉也更加坚定地与李世民站在同一阵线。
武德九年，刚刚经过玄武门之变的唐王朝元气大伤，突厥颉利可汗率十万大军南下，威胁长安。危难时刻，李世民“与高士廉、房玄龄等立骑径诣渭水上”，与颉利可汗隔水对峙。
最终，唐太宗李世民与颉利可汗订立“便桥之盟”，双方暂时恢复和平。高士廉成为这一重大历史事件的亲历者，可见李世民对他信任之重。
随后，由于高士廉“明辩，善容止”，李世民将高士廉任命为安州都督，后又转任益州大都督府长史，统领蜀地军事民政。
针对蜀地的落后民俗，高士廉坚持“随方训诱”，短期内就出现了“风俗顿改”的效果。
此外，他还仔细考察都江堰周边水文地理和农业生产情况，决定“于故渠外别更疏决”，在不改变土地所有权结构的同时，最大限度发挥长江等水系的灌溉功效，结果“蜀中大获其利”。
高士廉趁热打铁，延请高士，并命令儒生到蜀中各地讲经论道，兴办学校，提高了蜀中的整体文化水平。嫌弃病弱、“杖头挂食”从此在蜀地成为历史！
五年后，高士廉因功调回中央，担任吏部尚书，晋封许国公。唐高祖死后，唐太宗李世民指定高士廉担任司空，制定帝王陵寝制度，随后加特进、上柱国。
后来，高士廉与诸大臣“普责天下谱谍”，合作编订《氏族志》，重新确立天下士族名位，实现了唐太宗“平定四海，天下一家”的政治目标。基本制度稳固、政治关系理顺之后，高士廉又投入到了文化建设当中。
他和魏征一起，召集文学名士，编撰《文思博要》一千二百卷，成为唐朝初年一大文化事件和唐太宗本人的重大功绩，高士廉也更受到唐太宗的推重。贞观十七年二月，高士廉得到了“图形凌烟阁”的殊荣，跻身初唐名臣之列。
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