李三才反对矿监、税使的言行，在当时影响最大。
他于1599年（万历二十七年）就任凤阳巡抚。
在凤阳巡抚管辖的地区内，有好几个矿监、税使，残害百姓。
李三才在1600年（万历二十八年）五月上疏万历帝，揭露万历帝派遣税使、矿监这一弊政的要害。
李三才任职凤阳巡抚期间，曾经严惩太监陈增的爪牙，罪大的则加以捕杀，打击了陈增的气焰。
他还奏劾陈增的重要帮凶程守训贪赃数十万银两等罪，使程及其同伙被捕解京，终于伏法，远近大快。
史书上说，李三才“以折税监得民心”。
两淮地区发生灾荒时，他经报请朝廷获准，对灾民加以赈济，还免除了应纳的“马价”（一种苛税的名目），因此李三才的言行赢得了民心和朝野正直人士的赞扬，声望日隆，有可能被推举进入内阁。
齐、楚、浙党一派官员生怕李三才入阁会对自己不利，就连连上疏攻击李三才奸诈贪横。
顾宪成等东林党人则驳斥这些谰言，于是双方又发生了一场笔墨官司。
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